Pulsando el botón derecho (R), Toni puede fijar el blanco sobre enemigos cercanos mediante un sistema de "prioridad sobre proximidad" que le permite apuntar a la amenaza más cercana y no a los transeúntes inocentes. Una vez fijado el blanco, Toni puede alternar entre varios objetivos mediante los botones hacia la izquierda o hacia la derecha del pad direccional. De este modo Toni no pierde el blanco y puede eliminar múltiples amenazas rápida y sucesivamente.
 
En Liberty City Stories también es posible utilizar puntería libre para fijar el blanco con precisión. Tras pulsar el botón R para desenfundar el arma, el botón hacia abajo del pad direccional permite apuntar con total libertad al blanco deseado. Esto es útil para reventar neumáticos de coche y ralentizar un objetivo móvil, así como para hacer explotar barriles de combustible que pueden eliminar de golpe a varios enemigos.
 
Utilizando la exclusiva característica de funcionamiento dual, ahora es posible reducir la velocidad de desplazamiento del punto de mira por la pantalla (controlada por el pad analógico del sistema PSP™) pulsando también el botón izquierdo (L) mientras se utiliza el modo de puntería libre. Esto permite que Liberty City Stories disponga de un sistema de puntería más exacto y preciso que el de cualquier otro título anterior de Grand Theft Auto.
 
Y, por supuesto, éste no sería un juego de la saga Grand Theft Auto si no existiese la posibilidad de realizar tiroteos desde un vehículo en movimiento. Liberty City ofrece diversas opciones para personalizar la distribución de los controles, de modo que es posible realizar tiroteos desde un vehículo con los botones L y R, o incluso utilizar el pad analógico para mirar a izquierda o derecha mientras se circula en un vehículo.